二茂铁功能化POSS基杂化多孔聚合物:表面化学影响吸附行为
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本文所属类别:新闻动态 发布时间:2020-10-28 10:55:12

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[本文摘要]:倍半硅氧烷基杂化材料是当前化学及材料领域的研究热点和前沿领域之一,近年来受到人们的广泛关注。刘鸿志教授课题组一直致力于倍半硅氧烷基杂化材料研究,在POSS基杂化多孔聚合

二茂铁功能化POSS基杂化多孔聚合物:表面化学影响吸附行为
倍半硅氧烷基杂化材料是当前化学及材料领域的研究热点和前沿领域之一,近年来受到人们的广泛关注。刘鸿志教授课题组一直致力于倍半硅氧烷基杂化材料研究,在POSS基杂化多孔聚合物方面进行了深入系统的研究工作,通过Heck,Friedel–Crafts和阳离子聚合等反应制备了系列杂化多孔聚合物,并将其应用在气体吸附、荧光检测和废水处理等领域。
POSS基杂化多孔聚合物将有机组分与无机组分的优势相结合,无机部分赋予多孔材料高的热稳定性,化学稳定性以及生物相容性,而有机部分通过引入不同的功能基团,赋予材料新的功能。因此,在设计合成POSS基多孔材料时,选择具有不同功能基团的共聚单体对于制备优异性能的POSS基多孔材料至关重要。在此基础上,刘鸿志课题组同样以八乙烯基POSS为初始原料,分别与1,1’-双(二苯基磷)二茂铁(DPPF)和1,1’-双(二苯基氧化磷)二茂铁(DPPOF)进行反应制备了两种含磷二茂铁功能化的POSS基杂化多孔聚合物(分别简称为DPPF-HPP和DPPOF-HPP,图1)。这两种聚合物均具有较高的比表面积,对有机染料和重金属离子表现出良好的吸附效果。由于在多孔材料中引入了不同的化学官能团,导致二者表现出不同的界面特性以及不同的吸附行为。
BET测试表明这两种聚合物均具有独特的双峰结构(图2),比表面积分别为891和778 m2 g–1,由于DPPOF中P=O基团的存在,使其在构筑多孔材料过程中受到的空间阻碍较大,因此DPPOF-HPP的比表面积低于DPPF-HPP。但是,正是因为P=O基团的存在,DPPOF-HPP表现出良好的亲水性,水接触角几乎为零,而DPPF-HPP具有疏水性,水接触角为142°。
他们还利用这两种聚合物,对废水中存在的有机染料的吸附进行了研究。研究结果表明,DPPF-HPP和DPPOF-HPP对刚果红(CR)、罗丹明B(RB)、结晶紫(CV)、亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)五种染料的平衡吸附量(Qe)分别为CV > RB > CR > MB > MO和CR > RB > CV > MB > MO(图3)。
总的来说,由于静电作用和尺寸效应,这两种聚合物倾向于吸附阳离子型的大尺寸染料。两者表面化学差异,使其对同一种染料表现出不同的吸附行为(图4)。以刚果红为例,刚果红是一种阴离子型染料,会与表面电负性的聚合物产生静电排斥作用,因此,DPPF-HPP对刚果红的吸附量只有943 mg g–1,而DPPOF-HPP中的P=O基团可以与刚果红中的–COO–形成分子间氢键,增强了DPPOF-HPP和CR之间的结合力,从而增大了DPPOF-HPP对CR的吸附量,吸附量高达2282 mg g–1。
他们还以罗丹明B为例,探究了聚合物吸附染料的效率。如图5所示,DPPOF-HPP在10分钟后便能将RB完全去除,显示出极高的去除效率。而DPPF-HPP对RB的去除速率慢于DPPOF-HPP,正是由于P=O亲水基团的存在使得DPPOF-HPP容易分散在RB溶液中,从而提高了吸附速率。
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